日前,昆明理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院羅永明教授、何德東副教授在丙烷脫氫制丙烯研究方面取得重要研究進(jìn)展,相關(guān)成果以Illustrating new understanding of adsorbed water on silica for inducing tetrahedral cobalt(II) for propane dehydrogenation為題,發(fā)表在國際頂級學(xué)術(shù)期刊Nature communications上。
近年來,丙烯及其下游衍生物的消費量持續(xù)增長,丙烷直接脫氫制丙烯是提高丙烷利用效率、實現(xiàn)碳基能源高效利用的關(guān)鍵技術(shù)之一,具有廣闊的實用前景及巨大的經(jīng)濟(jì)效益。目前,通過二氧化硅表面羥基錨定金屬前驅(qū)體以獲得高分散的金屬活性位點在多相催化領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注,然而,二氧化硅載體上吸附水的特殊作用常被忽視?;诖耍_永明教授團(tuán)隊首次闡明了羥基連接的吸附水對獲得高分散四面體Co(II)的作用機(jī)制。研究結(jié)果表明,在充足的吸附水條件下,Co(NO3)2前驅(qū)體轉(zhuǎn)化為[Co(H2O)6]2+中間體,促使高度分散四面體Co(II)在H2直接還原中逐漸形成;系列表征和理論計算進(jìn)一步證實了[Co(H2O)6]2+中間體的存在及吸附水的重要作用,研制的催化劑對丙烷脫氫制丙烯展現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性。該研究工作為羥基偶聯(lián)的吸附水在多相催化合成與應(yīng)用過程中的關(guān)鍵作用提供了一個新的學(xué)術(shù)視角。
昆明理工大學(xué)為論文的獨立完成單位,該項研究工作得到了國家自然科學(xué)基金(重點/青年/地區(qū)),云南省基礎(chǔ)研究基金(重點/優(yōu)青)等項目以及云南省創(chuàng)新團(tuán)隊、省高校重點實驗室等平臺的資助。